熙宁八年(1075)十二月，因广西经略使沈起妄杀无辜，激怒了交趾(今越南河内)民众，他们集结队伍，奋起反抗。熙宁九年(1076)九月，安南军(今越南北部)进攻北宋广西路的古万寨(今广西扶绥)。十一月，又出动六万军队，分水陆两路大举攻宋。水军渡过北部湾，攻占钦州(今广西钦州)、廉州(今广西合浦);陆路则直逼邕州(今广西南宁)。安南义军所到之处张贴榜文，说中国实行青苗之法以穷困百姓，他们出兵就是为了拯救百姓。当时北宋君臣极为震怒，宰相王安石亲自起草了《讨交趾檄》。宋神宗诏命赵禼为安南行营经略、招讨使，以李宪为副使，总九将军前往讨伐镇压安南。
在此前的熙宁三年(1070)，李宪曾在赵禼幕下担任过河东路走马承受，当时赵禼虽然对李宪的军事才干颇为看重，但对李宪生性残忍、贪功饰过的毛病也是十分清楚的，此次南征为正副使，赵禼深怕李宪更加妄为，掣肘自己，于是上奏神宗，疏曰：“朝廷设置招讨使，军事应当一致，节度号令应以一人为主。”言外之意是想把南征决策权归于自己一人之手。赵禼请求罢免李宪。神宗问其谁可替代李宪，赵禼说郭逵对南疆边事熟悉，宜用为宣抚使，自己甘愿为副，协助郭逵征讨安南。李宪闻讯十分不满，深为衔恨，在神宗面前讲了赵禼很多“昏庸无能”之类的谗言。宋神宗对李宪的话深信不疑，遂改命郭逵为安南道招讨使，降赵禼为副使。几个月后，郭逵率军打败安南军队，交趾王李乾德奉表乞降。
其实，在改命郭逵为安南道招讨使、降赵禼为副使的同时，宋神宗安排李宪仍回西北边疆，计议秦凤、熙河诸路边事，并严令西北诸将皆听从李宪节度。当时，御史中丞邓润甫，以及御史周尹、蔡承禧、彭汝砺等人纷纷上疏，认为“西羌之祸害小，任用李宪之祸害大;李宪无功祸害小，李宪有功祸害大”，极力反对李宪法主持西北军务，但因神宗对李宪恩宠有加，极为信任，还是维持原命，诏令李宪赴西北就任。
李宪深知朝臣对他担任西疆帅臣颇为不满，为了博取宋神宗的宠信，不给朝臣以抨击他的口实，他决心在西北边疆建功立业。熙宁九年(1076)五月，羌酋隆吉卜等率众扰边，羌人降将木征请求带兵征讨，以报效宋朝不杀之德。李宪部将大都认为不能予以应许，唯恐木征有诈，但李宪却支持木征，说“有何不可?羌人天性畏惧贵人。木征本为贵人，当能取胜。”认为大可不必如此拘谨，况且当此关头，如果朝廷对木征将信将疑，反而会加深他对北宋王朝的贰心，不如因势利导，给他一个报德机会。于是力排众议，派遣木征带兵征讨。
木征盛装出征，与隆吉卜所部对面列开兵马。隆吉卜手下大都是临时凑集起来的散兵游勇，见到木征如此威风，先自没了斗志。木征挥戈掩杀，李宪的后续部队也乘机而上，于是大获全胜，酋首隆吉卜也战死于乱军之中。这一仗是李宪重返西北的第一次大捷。不久，另一支由董毡率领的吐蕃军队也迫于宋朝神威，前来归顺。消息传到京师，宋神宗自然恩宠倍至，加封李宪为宣州观察使、宣政使、入内副都知，后又迁为宣庆使。
当时，由于北宋王朝对西夏连年用兵，国家财政颇为吃紧，粮饷军需物资往往匮乏不继，朝臣对此早有不满。神宗又诏命李宪兼管熙河、秦凤两路财政。李宪受命，果断裁减了十分之六的冗费开支，使得西北财政顿时缓解，可谓经制有方。同时，李宪为了讨好神宗，每年将西山(今甘肃和政境内)的巨大木材源源不断地运往京师，以供神宗营修宫殿。为此，宋神宗专门在京师瑞皮坊赐给他一座华丽的园宅。
