邓演达的革命活动使蒋介石十分畏惧和仇恨。从他回国之日起，蒋就以30万元悬赏缉捕。他在险恶的环境中不顾个人安危，坚持革命斗争。他说“个人生死不足道，中国革命必须及早恢复”，“准备被捕杀是革命者应有的觉悟，尤其是我们应该充分的准备着，准备那最后的一刹那……”为了准备武装起义，专门办了干部训练班。
1931年8月17日，干部训练班结业，他即将赴陈诚十八路军驻地指挥起义前夕，到结业式上演讲时，被叛徒陈敬斋告密被捕。被捕时邓演达面无惧色，正气凛然地说：“我是邓演达，这些都是我的朋友，我的事不牵涉到他们，要抓就抓我一个人！”邓被捕后，蒋介石曾不断派人对他进行劝降，均被其严词拒绝，革命意志极为坚定。
8月18日，上海高等法院会同租界代表对邓演达等进行审讯。他铁骨铮铮，慷慨陈词：“我不是共产党，但是我要革命！蒋介石背叛三民主义，投降帝国主义，我们要恢复孙中山‘联俄、联共、扶助农工’的三民主义，实行耕者有其田，建立农工平民政权……”审判者没办法，于是匆忙闭庭。
他被关在单间牢房中，有个看守愿冒死窃取钥匙，打开牢门，与他同逃。他婉言谢绝说，我与大家一同被捕，有我在，一切由我负责。我万一逃脱，蒋介石必杀大家以泄愤。随后蒋介石急将他押解南京，押送队队长建议他半路逃跑，又被谢绝。到南京后，他被关押在军政部军法司的“优待室”里，经常通过看守与难友通讯，分析形势，鼓舞斗志。
