1935年11月下旬，刚刚参加完直罗镇战役的李天佑调任第二师副师长。师长刘亚楼，政委萧华。为发展与巩固陕甘苏区，建立牢固的抗日根据地，1936年1月31日，西北军委在延长县城召开扩大会议，毛泽东作出东渡黄河作战。李天佑第二次临危受命，2月20日，东渡黄河战斗开始。红一军团以第二师第五团为先头，乘夜暗开始渡河。李天佑主动要求到先头部队，加强指挥。战斗打响后，他直接指挥第五团以勇猛果敢的行动，在延长附近的预定渡河点实施强渡，一夜间突破国民党军阎锡山部队的天险河防，控制了河东滩头阵地，并积极扩大渡河场。国民党军为防堵红军东进，在红军抢占有利阵地的同时，国民党晋绥军独立第二旅抢先占据吕梁山，并东出要冲，其先头第四团加强1个炮兵连于25日黄昏进入关上村。红一军团首长决心乘其立足未稳予以歼灭。26日上午，军团以一部兵力监视、包围关上村之第四团，并截断其与旅部和第三团的联系。下午，以第二师和第一、第四师合击关上村守军，将该团全歼。国民党军独立第二旅旅部和第三团向汾阳撤退，第一、第四师跟踪追击，于27日在距关上村约25公里之郭家庄附近将其大部歼灭。3月10日，李天佑在红一方面军和第二师首长指挥下，继续与先头团第五团指战员一起，在兑九峪、阳泉曲地区，配合兄弟部队与从北南东三面向逼近红一方面军的国民党晋绥军第二纵队作战，重创该纵队2个团。
1937年，七七事变爆发。8月，中国共产党与国民党达成协议，中国工农红军主力部队改编为国民革命军第八路军。红一军团第四师改编为八路军第一一五师第三四三旅第六八六团，李天佑任团长，杨勇任副团长 (后改政委)。9月23日，第一一五师在灵丘以南的上寨村召开连以上干部参加的战斗动员会议。会上命令李天佑和第六八五团团长杨得志分别率第六八六团和第六八五团担任主攻任务，在平型关东侧山地设伏。会上聂荣臻还特别强调:八路军出师抗战第一仗必须打胜!打败或者打成平手都不行，中共中央和全国人民都在盼望八路军第一个捷报。
李天佑第三次临危受命，他和杨勇率团连夜赶往距平型关15公里的冉庄待命，抓紧做战前准备工作。平型关地形险要。关前有公路蜿蜒其间，直通灵丘。路北侧山高坡陡，极难攀登，南侧山低坡缓，易于出击。李天佑率领的第六八六团实施中间突破，歼灭从灵丘来的日军精锐部队第五师团二十一旅团一部和辎重车辆。
25日上午7时许，满载着日军、轴重部队和军用物资的300余辆汽车、马车，开始向平型关开进。日军自侵华以来，很少遇到强有力抵抗，气势汹汹，疏于防备。由于道路泥泞，日军几十辆汽车在辛庄至老爷庙之间停了下来。西进的日军继续向前拥，人、马、车、炮挤成一团，李天佑一看正是开火的好机会，立即报告师部。师首长当即发出攻击命令。
李天佑和杨勇遂令担任突击任务的第一营:“攻击开始，狠狠地打!”霎时，枪炮声大作。日军汽车中弹着火，堵塞了西进的去路，拥挤在公路上的乱作一团。李天佑指挥部队迅速冲下公路，把日军切成几段，一口一口把它“吃掉”。
