孙、李虽初次晤面，可两人却神交已久。护法战争的失败，使孙中山意识到帝国主义列强和封建军阀都不足依靠。俄国十月革命一声炮响，给他带来了启发和希望，他对马克思和社会主义的兴趣也愈发浓厚。五四运动期间，孙中山不仅十分关注《每周评论》的言论，还派戴季陶、沈玄庐创办《建设》和《星期评论》，共同致力于新文化运动，而戴、沈等人皆与李大钊相熟识。由此可见，孙中山早已对李大钊这位新文化运动巨子、布尔什维克主义的积极宣传者相当熟悉。李大钊对孙中山及其革命思想的了解，自更不必说。
因此，两人照面后，略微寒暄几句便切入正题，就“振兴国民党以振兴中国之问题”展开热烈探讨。畅聊之下，彼此颇有相见恨晚的感觉。一次交谈尚不尽兴，李大钊接连数度出入莫利爱路孙宅。有一回，二人竟长谈数小时，以至到了吃饭的钟点都欲罢不能。他们每次见面时，宋庆龄都陪在一边。后来每当提起这段往事，她仍记忆犹新：“中山先生特别钦佩和尊敬李大钊，我们总是欢迎他到我们家来。”
李大钊的儒雅风度与广博学识令孙中山对其赏识有加。在孙中山的心目中，李大钊已是帮助他改组国民党的不二人选。经过几次接触后，他遂直截了当地提出希望李大钊加入国民党的想法。李大钊直言相告：“我是第三国际党员⑴，是不能脱离第三国际的。”孙中山听后，微笑着摆了摆手，说道：“这不打紧，你尽管一面作第三国际的党员，一面加入本党帮助我。”见中山先生如此恳切，加之中共中央在西湖会议上已有相应的规定，李大钊便欣然应允。当即由张继为介绍人，孙中山亲自主盟，吸收李大钊为国民党党员。此后，陈独秀、张太雷、蔡和森、张国焘等中共负责人，也陆续加入国民党。宋庆龄曾就此问过孙中山为何要如此行事，孙中山的回答是，他认为这些人是他真正的革命同志，他知道在斗争中，能依靠他们明确的思想和无畏的勇气。
1923年1月16日，苏俄特使越飞自北京抵沪，经由李大钊、林伯渠的联络介绍，与孙中山会晤。李大钊与林伯渠也全程参加。谈判整整持续了6天，双方着重商讨了改组国民党、建立革命军以及共产国际援助中国革命等问题。1月26日，联合发表《孙文越飞联合宣言》。
