战功赫赫
显庆二年(657年)闰月，右屯卫将军苏定方进军西突厥，征讨反叛的阿史那贺鲁。薛仁贵上疏说：“臣听说师出无名，所以战事不会成功。明示天下敌人是贼寇，那么才有降伏敌人的可能。现在泥熟依仗一向拥有的才干，不愿屈居贺鲁之下，结果被贼寇击破，妻儿子女都被俘虏。汉兵之中有在贺鲁诸部落得到被击破的泥熟等人的家眷人口，将要把他们充入贱籍，处置方式是妥当的取回并且送还给泥熟等人，仍然一样赏赐。那么即同情怜悯了泥熟等人无枉被攻打的事件，又让百姓明白清楚贺鲁等部性如贼寇，知道陛下恩泽广布。”唐高宗听取了他的意见，派遣人搜索贺鲁部的人送了回去，于是泥熟部的人请求跟随唐军效命。
显庆三年( 658年)，唐高宗李治命程名振征讨高句丽，以薛仁贵为其副将。薛仁贵于贵端城(位于今辽宁浑河一带)击败高句丽军，斩首三千余级。
显庆四年(659年)，薛仁贵又和梁建方、契必何力等，与高句丽大将温沙门战于横山。当时，薛仁贵手持弓箭，一马当先，冲入敌阵，所射者无不应弦倒地。接着，又与高丽军战于石城，遇善射敌将，杀唐军十余人，无人敢当。薛仁贵见状大怒，单骑突入，直取敌将。那个敌将慑于薛仁贵勇武，来不及放箭，即被薛仁贵生擒。十二月，薛仁贵又与辛文陵在黑山击败契丹，擒契丹王阿卜固以下将士，战后他因功拜左武卫将军，封河东县男。
三箭定天山
龙朔元年( 661年)，一向与唐友好的回纥首领婆闰死，继位的比粟转而与唐为敌。
唐高宗诏郑仁泰为主将，薛仁贵为副将，领兵赴天山击九姓铁勒。临行，唐高宗特在内殿赐宴，席间唐高宗对薛仁贵说：“古代有善于射箭的人，能穿透七层铠甲，你射五层看看。”薛仁贵应命，置甲取弓箭射去，只听弓弦响过，箭已穿五甲而过。唐高宗大吃一惊，当即命人取坚甲赏赐薛仁贵。
郑仁泰、薛仁贵率军赴天山后，九姓铁勒拥众十余万相拒，并令骁勇骑士数十人前来挑战。薛仁贵临阵发三箭射死三人，其余骑士慑于薛仁贵神威都下马请降。薛仁贵乘势挥军掩杀，九姓铁勒大败，所降全部坑杀。接着，薛仁贵又越过碛北追击败众，擒其首领兄弟三人。薛仁贵收兵后，军中传唱说：“将军三箭定天山，壮士长歌入汉关。”从此，九姓铁勒衰败，不再为边患。
铁勒有思结、多览葛等九个部族，原先据守天山，等郑仁泰率领部队来后，他们恐惧投降，郑仁泰不接纳，俘虏他们的家室来赏给将士，敌人陆续逃走。有个候骑报告：“敌人的军需物资牛羊马匹遍布原野，可以去夺回来。”郑仁泰挑选了一万四千名骑兵，脱掉铠甲轻装奔驰，穿过大沙漠，到了仙萼河，没有看到敌人，粮食吃光才往回撤。人们饿得相互厮杀吞食，等回到军营时，剩下的骑兵只有二十分之一。薛仁贵也把他部下抓来的铁勒族女人当作妾，接受了很多贿赂赠送的财物，被有关官员向高宗检举弹劾，因立大功而受宽恕。
